El fondo Orlando Letelier del Solar reúne registros de su vida personal, profesional y política, destacando su rol como dirigente estudiantil, funcionario del BID, Embajador de Chile en Estados Unidos, Ministro de Estado, preso político, exiliado y activista por la democracia y los Derechos Humanos durante la dictadura civil militar en Chile. Incluye correspondencia con familiares, amistades, autoridades chilenas y figuras internacionales, así como documentos relacionados con la nacionalización del cobre y la deuda externa.
Se conservan cartas escritas durante su detención en Isla Dawson y Ritoque, además de fotografías familiares y de actividades públicas, artículos de prensa nacional e internacional sobre hechos relevantes, como el Golpe de Estado, la represión política, su exilio y asesinato junto a Ronni Moffit. También contiene documentación relativa a campañas de solidaridad internacional, documentos sobre Derechos Humanos, actas de reuniones de organismos como la ONU y el Comité Church del Senado de Estados Unidos, objetos personales y documentación de su esposa Isabel Morel y sus hijos.
Este fondo se organiza en series documentales, tales como: Artículos y recortes de prensa (1949-1985), Correspondencia (1959-1981), Documentos temáticos (1939-2004), Fotografías (1863-1978) y Objetos personales.
